燃料化学学报的出版社
摘 要 西南地区晚二叠世煤的硫含量居全国之首。煤中各种硫的含量主要取决于聚煤古地理环境。特高有机硫煤形成于局限碳酸盐台地潮坪的泥炭沼泽，具有独特的岩石学和地球化学特征，其含硫化合物以噻吩系列为主。黄铁矿的形态多样，烟煤和无烟煤具负磁性，而黄铁矿具正磁性，其磁化率取决于伴生的顺磁性元素的含量。
任德贻煤岩学和煤地球化学论文选辑
我国一次能源结构中煤炭占 76. 2%，在较长时间内这种结构不会有很大改变。富硫煤和高硫煤在我国煤炭储量中占相当大的比例，燃煤释放的 SO2排放量已达 16. 89Mt，引起国内外关注。同时，煤中硫也严重影响焦炭、合成气等煤炭加工产品的质量。因此，研究煤中硫的赋存规律和脱硫新技术，很有现实意义。
西南地区是我国煤中硫含量最高的地区，高硫煤在煤炭储量中占 43. 61%。重庆、贵阳等城市因燃煤所造成的酸雨，已直接影响到生态环境和人民健康。本文综合应用煤岩学、地球化学、沉积学等方法，研究了西南地区晚二叠世煤中硫的赋存规律，着重分析了煤中黄铁矿的形态、组成、磁性和高有机硫煤的组成、结构、成因。
一、西南晚二叠世煤中硫含量
西南地区晚二叠世煤中硫含量变化幅度大，全硫含量可由低于 0. 5%到高于 10%，由表l 可见，硫含量主要受控于聚煤 古地理环境。形成于 冲积平原环境 的煤，全硫含量低于1. 0% ; 形成于上三角洲平原环境的煤，全硫含量低于 1. 5% ，均属低硫煤。形成于局限碳酸盐台地潮滩环境的煤，全硫含量达 8. 89% ～ 13. 14%，且以有机硫为主体，属世界上少见的特高有机硫煤。形成于潟湖、潮滩等环境的煤，全硫含量不一，可由中硫煤到高硫煤，大多以硫化物硫为主。
二、煤中黄铁矿
黄铁矿是西南晚二叠世煤中主要的硫化物矿物。此外，还有闪锌矿、方铅矿、黄铜矿、白铁矿及方硫镍钴矿等矿物。黄铁矿的宏观结构构造多以浸染状细晶、结核状、脉状及块状为主。微观上，在自 1985 年来对西南地区晚二叠世高硫煤中硫的研究中，运用光学显微镜及扫描电子显微镜对黄铁矿进行观察，结合黄铁矿的宏观特征，提出了如表 2 所示的黄铁矿显微形态分类。此分类的分类依据是，先以有无生物组构划分为两大类，再依据生物的类别细分生物组构黄铁矿; 无生物组构类则据其形态结构细分。显微统计表明，四川南桐 5 号和 6号富硫、高硫煤中，黄铁矿大多以细胞充填状、结核状为主( 两煤层分别为 75% 和 89%) ，大于 100μm 的黄铁矿颗粒比别的煤层多，解离程度高( 大于 60%) 。而四川五一煤矿煤中黄铁矿则以自形晶及集合体( 占 45%) 、莓粒及其群体( 占 31%) 和白铁矿( 占 21%) 为主，其他类很少( 仅占 3%) ; 自形晶多以八面体为主，颗粒多小于 10μm，小于 20 目煤粒的黄铁矿解离程度( 小于 8%) 极低，反映五一煤矿的煤形成于受海水影响明显的成煤环境中。由于高含量的细粒黄铁矿及高有机硫煤难于脱硫，因而煤中黄铁矿的赋存规律及可选特性研究，对于脱硫技术工艺和煤的加工利用是非常重要的。
表 1 西南晚二叠世煤中硫含量
表 2 中国西南晚二叠世煤中黄铁矿的显微形态分类
三、煤和黄铁矿的磁性
高梯度磁选( HGMS) 是能分选很弱的顺磁性颗粒的方法。将其与浮选等物理方法相结合，对于细粒级煤脱硫是很有潜力的新技术。为此，选择了不同煤级的煤样 10 个、煤源型黄铁矿及与煤共生的常见矿物样品，在中国科学院物理所用超导磁体样品振动测磁仪( VSMSCON2) 进行了样品磁化率测试。实验结果见表 3 至表 5。
表 3 煤的磁化率
表 4 煤层中黄铁矿的磁化率
表5 与煤共生的常见矿物磁化率
由表3可知，云南可保软褐煤的磁化率低于背景嗓音，可视为零值，而从亮褐煤到烟煤中的气煤、肥煤和焦煤，以至无烟煤和超无烟煤均具逆磁性。煤和煤层顶底板中黄铁矿的磁化率均为正值，其数值在(～)×10－7emu/g范围内。不同形态和产状的黄铁矿磁化率不同，结晶完善、成分较纯的黄铁矿晶体磁化率低，为(～)×10－7emu/g，平均值为×10－7emu/g;而晶形较差、成分较杂的结核状和砂晶层状集合体黄铁矿的磁化率高，分别为(～)×10－7emu/g和(～)×10－7emu/g，平均值分别为×10－7emu/g和×10－7emu/g。
煤的逆磁性和煤源型黄铁矿的顺磁性，为开发高梯度磁选脱除细粒级煤中的硫提供了一定的理论依据。高梯度磁选法对于高硫化物硫的炼焦用煤的脱硫，显示了良好的前景。同时，由表5可见，常与煤共生的方解石和菱铁矿的磁化率亦为正值，因此在高梯度磁选中有可能与黄铁矿一起有效地与煤分离。
黄铁矿的磁性主要与其伴生的顺磁性元素含量有关。根据仪器中子活化分析，煤源型黄铁矿的伴生元素组成的相关分析表明，其磁化率与顺磁性元素Mn、V、Cr、Ti、及Ca、Mg等正相关［1］。
四、高有机硫煤的岩石学和地球化学特征
西南地区特高有机硫煤形成于局限碳酸盐台地潮滩环境。以贵州贵定K3煤层为例，煤层直接底板为裸松藻屑灰岩，属藻席成因，没有根土岩，煤层顶板亦为裸松藻屑灰岩。煤层的岩石学和地球化学特征独特。
(1)煤中基质镜质体占显微组分的主体，虽其反射率VRmax为，已属中煤化烟煤，但在蓝光激发下，仍具暗红色荧光;用透射电镜观察，发现有大量衬度明亮的超微壳质体和超微细菌。壳质组中有结构藻类体、层状藻类体和壳屑体等显微组分。此外，煤中还有大量黄铁矿化菌藻类化石，表明贵定的成煤植物除鳞木、辉木等高等植物外，富含脂类和蛋白质的菌藻类低等植物亦做出了重要贡献，煤中可见的菌藻类，仅是原有的一小部分，更多的已降解成散布于基质镜质体中的超微组分。
(2)煤中矿物以黏土矿物和石英为主，还有黄铁矿、碳酸盐矿物和少量磷灰石。黏土矿物以伊利石为主，还有蒙脱石;方解石和白云石呈大小不同的自形晶散布在基质镜质体中，这种现象在煤中很少见;共生有大量自生石英细晶、黄铁矿聚晶和莓粒，这反映高有机硫煤形成于介质为中至弱碱性、具还原性的古泥炭沼泽。煤中磷灰石呈纹层状块体和透镜体，也有呈五角形的结晶，是菌藻类低等生物从周围介质中汲取磷后，在富钙环境中进一步转化成为磷灰石的。
贵定煤层的上、中、下部都有钙藻(拟似裸松藻)碎片和钙球发现。裸松藻是分布于潮下带的海相红藻，现代钙球是生活在水深小于1m的海湾极浅水地带的伞藻孢子。贵定煤中还有腕足类、瓣鳃类钙质生物碎片及个体较完整的有孔虫和介形虫化石，表明这些生活在浅海地带的生物经潮汐流搬运进入泥炭沼泽，水动力能量较弱，在弱碱性介质中钙质生物化石得以保存。
(3)运用扫描电镜能谱仪对基质镜质体的微区分析表明，贵定煤中的K、Na、Mg、V、Mo等伴生元素含量比形成于上三角洲平原的盘县煤高3～10倍，U含量(仪器中子活化法，INAA)比盘县煤高50倍，而B含量(ICP法)比盘县煤高1倍(表6)。
表6 贵定和盘县煤中伴生元素含量对比单位:10－6
Mg和B等元素在海水中的浓度，比淡水中高得多。贵定煤中这些元素的富集，是泥炭沼泽经常受到海水浸漫的有力佐证;U、Mo、V等元素的富集，则与菌藻类低等生物及其降解产物、腐植质的吸附有关，而还原环境又为这些元素的保存创造了有利条件。
贵定煤层剖面上，亮暗细层相互交替，在显微镜下常见毫米级富含黏土矿物的基质与以基质镜质体为主的薄层频繁互层，呈现波状层理、透镜层理，局部可见微变形层理，这不是代表森林沼泽中常有的潮湿、干燥阶段的交替，而可能是受潮汐水流运动的表现。煤中丝质体和半丝质体的细胞壁大多有不同程度的膨化，甚至变为粗粒体，说明在经受潮汐流带来的氧的氧化之前，已经历了较强的凝胶化作用;有的丝质体中有许多细胞腔大而圆，酷似通气组织，表明泥炭沼泽覆水程度强。
五、高有机硫煤中有机硫的富集机理
煤中有机硫的成因比较复杂，一般按其来源可分为由成煤植物所提供的原始有机硫和次生有机硫两种，高有机硫煤中的有机硫大多是次生的［5］。下面以贵定煤为例，对其有机硫高度富集的主要因素进行分析。
(1)成煤植物中菌藻类的参与。有机硫主要来自成煤植物中蛋白质的含硫氨基酸。不同门类的成煤植物由于生活环境不同，其有机组成中蛋白质和硫含量差别明显，现代石松科植物含硫～，松科植物含硫仅，而生长在滨海盐性沼泽中的红树科植物，则含硫多为～。贵定煤中成煤植物保存有良好的通气组织，团块镜质体发育(其前身可能是鞣质体)，结合总体聚煤环境，很可能有相当一部分具有类红树的生活环境，使原始有机硫稍高。值得注意的是贵定煤中有大量菌藻类低等植物及其降解产物的参与。现代细菌干重的50%～80%为蛋白质，藻类中含蛋白质20%～30%，比高等植物多得多，可见菌藻类是煤中原始有机硫的重要来源，特别是贵定煤中很可能有相当数量的裸松藻参与，而裸松藻属红藻，红藻含硫量为(Bowen，1979)，是所有藻类中含硫量最高的，当对贵定煤原始有机硫的富集有影响。
(2)海水中硫酸盐的不断供给。海水中有大量()硫酸根离子SO2－4，比淡水高200多倍。贵定煤聚积于局限碳酸盐台地潮滩，潮汐水的周期性往复浸漫，为泥炭沼泽带来了大量的SO2－4，煤层顶板为潮滩相灰岩，即泥炭层形成后，海水仍能不断地渗透到泥炭层，使孔隙水中的SO2－4始终保持着有利于硫积累的浓度。
(3)介质具弱碱性、还原性和微生物活动。岩石学研究表明，贵定泥炭沼泽的介质呈弱碱性、还原性，这种介质条件加上热带、亚热带的气候条件，十分有利于硫酸盐还原菌等微生物的繁殖。硫酸盐还原菌将沼泽水介质中的SO2－4还原成还原态无机硫，为高有机硫的富集提供了物质基础。煤层中，黄铁矿化的弧菌、球菌、杆菌、丝状菌及其菌落频繁可见，是其物证。贵定煤有机硫的同位素δ34S为－‰～－‰，黄铁矿的同位素δ34S为－‰～－‰，硫同位素异常轻的事实，说明泥炭沼泽具强烈、持续的微生物活动，硫酸盐还原菌把海水带来的硫酸盐不断还原成富32S的H2S，并优先与铁离子结合形成同位素很轻的硫化铁矿物，然后再与有机质结合而生成有机硫。
(4)活性铁离子受限。众所周知，活性铁离子与有机质相比，对还原硫有更大的竞争能力，当存在活性铁离子的情况下，硫离子会优先与其结合成硫化铁矿物，只有在铁离子受限时，多余的H2S才结合进入有机分子［4］。贵定煤形成于局限碳酸盐台地潮滩，陆源碎屑物供给相对贫乏，而且含煤岩系也由贫铁的碳酸盐岩组成，因此，沼泽不可能有充分的铁离子供给。分析表明，贵定煤中总含铁量为8400×10－6，全硫含量为，而全硫含量比它低得多的六枝地宗煤(St，d=)，总含铁量达18000×10－6，可见贵定煤的古泥炭沼泽中铁的来源受到限制。
总之，在局限碳酸盐台地潮滩环境下，由藻席发展成泥炭沼泽，成煤植物中有菌藻类植物的参与，海水经常浸漫，形成弱碱性介质，硫酸盐还原菌非常活跃，促使贵定煤中有机硫形成和高度富集。
六、煤中有机硫化合物的结构
煤中有机硫主要以硫醇、硫化物与二硫化物、噻吩及其衍生物等形式存在。［2］
光电子能谱(ESCA)分析表明，南桐和贵定的高有机硫煤中有机硫以噻吩为主，分别占和，其次为脂类硫化物硫和砜。这近似地反映了煤大分子网络相有机硫的状态。［3］
应用色谱-质谱计算机联用(GC-MS)检测煤的有机溶剂抽提物，可以精确地鉴别煤中有机硫的结构。对安县五一矿、贵定、砚山干河矿高有机硫煤进行以氯仿作为有机溶剂的抽提，其芳烃馏分含量均占沥青“A”的60%以上。对贵定煤进行配位体交换薄层色谱(LETLC)分析，分离出了较纯的含硫化合物，经GC-MS分析，表明贵定煤中有机含硫化合物主要是呈烷基取代的系列化合物，且以二苯并噻吩系列为主，占硫化合物总量的，其中具稳定甲基侧链的C1-二苯并噻吩和C2-二苯并噻吩占绝对优势。
安县五一矿和砚山干河矿煤样的芳烃馏分，经GC-MS分析，有机硫化合物结构与贵定煤总体相似，C1-二苯并噻汾、C2-二苯并噻吩分别占含硫化合物的和，显示出随煤级增高，二苯并噻吩系列化合物有增高的趋势(五一煤的镜质组反射率VRmax为，贵定煤的VRmax为，干河煤的VRmax为)。在煤级较低的五一煤中，含乙基和次稳定甲基的化合物较多。
这结果与White等(1990)用低压高分辨质谱分析闻名于世的克罗地亚Rasa高有机硫煤所获含硫化合物的组成相似。
本工作是国家自然科学基金资助项目，色谱-质谱分析得到了中国科学院有机地球化学国家重点实验室的资助和盛国英研究员的指导;LETLC分析得到了中国科学院煤化学研究所顾永达研究员的指导;整个工作得到韩德馨院士的指导，在此表示感谢。
参 考 文 献
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［2］ Chou C L. 1990. Geochemistry of sulfur in coal. In: Orr W L and White C M. Geochemistry of Sulfur in Fossil Fuels. ACS Symposium Series 429，Chapter 2，pp30 ～ 52. American Chemical Society，D. C. Washington
［3］ 唐跃刚，邵绪新，雷加锦等 . 燃料化学学报，1993，21( 4)
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［5］ Casagrande D J. In: Scott Ed. Coal and Coal Bearing Strata: Recent Advance，Geological Society，London，1987，87 ～105
The Study on Sulfur Occurrence Regulation and Pyrite Magnetism of Late Permian Coal in Southwest China
Ren Deyi Tang Yuegang Lei Jiajing Mao Helin Liu Qinfu Ai Tianji
( Beijing Graduate School，China University of mining and Technology)
Abstract: The sulfur content in late Permian coal of southwest China is in first position of China. Compositional variations of sulfur in coal are mainly controlled by paleogeographical en- vironments during peat accumulation. High organosulfur coal is formed in peat sw amp devolop- ing in tide flat of limited carbonate platform. It is characterized by especial coal petrology and coal geochemistry，and its organosulfur-containing compounds are mainly thiophene series. The macroscopical and microscopical shapes or types of pyrites in late Permian coal are diversi- fied. Bituminous coal and anthracite are diemagnetic，but the pyrites are paramagnetic. The mag- netic susceptibility of the pyrites is depended on the content of paramagnatic elements associated with pyrites.
Key words: high sulfur coal，pyrite，organic sulfur，occurrence regulation，magnetism
( 本文由任德贻、唐跃刚、雷加锦、毛鹤龄、刘钦甫、艾天杰合著，原载《煤田地质研究文集: 庆祝高文泰教授八十华诞—暨从事地质工作六十年》，1996 年)
1. The measurement of effective diffusivity for sulfur-tolerant methanation catalyst. The Chemical Engineering Journal, 2000, 78: . Experimental studying and stochastic modeling of residence time distribution in jet-entrained gasifier. Chemical Engineering and Processing, 2002, 41: . Porous catalyst intraparticle status of parallel, equilibrium-restrained reactions. Chemical Engineering and Processing, 2005, 44: . Optimization analysis of sulfur-tolerant methanation reactor. Journal of Natural Gas Chemistry. 1998, 7(1).5. Importation of coal-water slurry gasification technology and innovative development of coal-water slurry gasifier with opposed multi-burner. Workshop on the Cooperation in Clean Coal Technologies between the United States and China. May 14-15, Hangzhou, . 气流床气化炉压力波动信号的R/S分析. 燃烧科学与技术, 2005, 11(5).7. 基于小波变换的气化燃烧状态诊断试验研究. 热能动力工程, 2005, 20(5): 506-508, . SPSR法测定圆柱状催化剂有效扩散系数. 燃料化学学报, 2001, 29(3): . 受平衡约束的平行反应体系的催化剂粒内反应-扩散过程模拟. 高校化学工程学报, 2001, 15(4): . 气流床气化炉停留时间分布的随机模型. 化学工程, 2002, 30(2): . 气流床煤气化的技术现状和发展趋势. 现代化工, 2004, 24(5): . 基于神经网络的泡点预测模型. Proceedings of the 4th World Congress on Intelligent Control and Automation[C]. Shanghai: 华东理工大学出版社, 2002. V4, . 碳氢化合物为原料煤气生产装置中的含渣废水热回收方法, 2005年8月10日授权，, 发明专利.14. 气流床生产煤气装置中回收含渣废水热量的热水塔, 2002年1月30日授权, , 实用新型专利.15. 设有定位块的洗涤冷却水均布器, 2004年10月13日授权, 实用新型专利.16. 多喷嘴对置式水煤浆或煤粉气化炉及其应用, 2001年2月10日授权, , 发明专利.
内燃机学报出版社
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【正题名】金属离子种植MCM - 41的- 2 。催化环氧化苯乙烯及其衍生物与对叔丁基过氧化氢锰- MCM - 41的【作者】Yonemitsu先生;岩本先生;田中元【作者单位】北海道大学，催化杂志的点击率，北海道札幌060 ，日本。【刊名】催化学报【年卷期】， 1998年【出版年】: 1998【ISSN】: 0021-9517 【页码】: p. 207-213【分类号】: O63; TQ032; O64 【关键词】Mesoporous分子筛子; 电子转动共鸣; 硅质的mcm41; 回声模块化; 液体阶段; 氧化作用; 稳定; 硅酸盐; 过氧化物; 烯烃【正文语种】英国【文摘】锰准备的发现离子被种植的MCM-41模板离子交换(领带)方法(MnMCM41)活跃的为芳香烯烃的催化作用的环氧化作用。 MnMCM的活动41在那些是最伟大的Mn/MCM-41之中， Mn/SiO2， Mn/Al2O3，用一个常规注入方法准备，并且MnZSM 5用一个离子交换方法准备了。 适当的反应条件为trans芪首先被确定了作为基体。最有效的氧化剂是tert丁基氢过氧化物(TBHP)在328-348 K在H2O2、PhIO、TBHP和O-2之中。 最高的出产量93% trans芪氧化物获得了通过使用乙腈一种混杂的溶剂，并且二甲替甲酰胺9:1 (v/v)在328 K. MnMCM41可能为反应一再使用，不用在催化作用的减退。 trans和各种各样的芳香烯烃同边异构体的环氧化作用然后被学习了。有的烯烃的氧化作用庞大的代替者例如4-tert-butylphenyl和2萘基在MnMCM41 mesopores能进行。转同质异能素的环氧化作用比那容易同边异构体。 与同边配置的烯烃全部给了与少量的对应的trans氧化物trans烯烃作为副产物。一个根本机制为氧化作用被建议了根据产品分发。 (c) 1998学术出版社。 [参考： 42]
燃料化学学报告
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Combustion kinetics of combustibles in municipal solid waste[J].J Fuel Chem Technol, 1999, 27(1): 62-67.）(2) 专著(书籍)、论文集［序号］作者. 书或文集名［M或C］. 版本(第1版不注). 出版地： 出版者， 出版年.例： 刘振海. 分析化学手册（第八分册）热分析[M]. 2版. 北京: 化学工业出版社, 2001.(LIU Zheng-hai. Handbook of analytical chemistry-thermal analysis () [M]. 2nd ed. Beijing: Chemical Industry Press, 2001.)(3) 学位论文、报告［序号］作者. 论文或报告题名［D或R］. 保存地点： 保存单位， 年份.例： 李春义. 同位素瞬变实验方法的建立及Ni/Al2O3催化剂上CH4部分氧化制合成气反应机理的研究[D]. 北京: 石油大学, 1999.（LI Chun-yi. Mechanistic study on partial oxidation of methane to syngas over Ni/Al2O3 catalyst[D]. Beijing: University of Petroleum, 1999.）(4) 专著、论文集中的析出文献［序号］作者. 析出文献题名[C]// 主编. 专著或文集名. 出版地： 出版者，出版年: 析出文献起止页码.例： 赵增立， 唐兰, 马晓茜. 生物质的氮气等离子体热解研究[C]//第十届全国等离子体科学技术会议暨全国青年等离子体讨论会论文集. 长沙: 国防科技大学出版社, 2001: 156-159.（ZHAO Zeng-li, TANG Lan, MA Xiao-qian. Biomass pyrolysis in an argon/hydrogen plasma reactor[C]//Processings of 10th China plasma science & technology conference and youth forum on plasma science & technology. 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摘 要 为了研究内蒙古准格尔主采煤层中铅和硒的异常，运用电离耦合等离子体质谱( ICP － MS) 、仪器中子活化分析( INAA) 、带能谱仪的扫描电镜( SEM － EDX) 和光学显微镜对主采煤层中铅和硒的含量、赋存状态和地质成因进行了研究。实验结果表明，准格尔矿区主采6 号煤层中铅和硒的质量分数均值分别为 35. 7 × 10－ 6和 8. 2 × 10－ 6，明显高于华北煤、贵州煤、中国煤和美国煤的算术均值，其富集系数分别高达 2. 4 和 68. 1，铅和硒在该煤层中显著富集; 铅和硒主要赋存在方铅矿、硒铅矿和硒方铅矿中，这 3 种矿物以植物胞腔充填形式出现，属于化学沉积成因。
任德贻煤岩学和煤地球化学论文选辑
硒的氧化物(SeO2)和铅是有毒物质。燃煤排放是大气中铅和硒的主要来源之一［1］。在大量的燃煤地区产生局部的硒和铅的污染是可能的，在我国鄂西和陕南一带曾经因燃烧富硒的石煤而引起硒中毒。然而，煤中硒富集到一定程度，可以作为伴生的矿床开发利用;硒在地壳中的克拉克值为～μg/g，在煤中的质量分数一般为2×10－6左右，世界范围内，煤中硒含量相当于探明铜矿中硒含量的80倍，如果经济可行，煤中硒是巨大而长期可利用的资源［2～4］。对煤中铅和硒等微量元素的含量、赋存状态和地质成因等方面已有较多的报道［2～9］。Finkelman［1］、唐修义和黄文辉［10］分别提出了美国和中国煤中铅和硒的平均含量。代世峰等［3］和Dai等［11］提出了中国华北和贵州煤中铅和硒的背景值。Finkelman对煤中铅和硒的赋存状态进行了详细讨论［12］;Hower等［13］和Dai等［14］对煤中铅和硒富集机理进行了研究。本文基于对内蒙古准格尔主采煤层中铅和硒硫化物矿物的新发现，对该煤层中铅和硒的含量、赋存状态和地质成因进行了研究。
一、地质背景和样品的采集
内蒙古准格尔矿区地处鄂尔多斯盆地的东北缘，它是鄂尔多斯盆地煤层最富集的地带，也是沉积相变最明显的地带，上石炭统太原组石灰岩在矿区内全部尖灭，逐渐相变为陆源碎屑岩。准格尔矿区的含煤地层包括上石炭统本溪组、太原组和下二叠统山西组，含煤岩系总厚110～160m，之底为中奥陶统石灰岩，之上为下石盒子组、上石盒子组、石千峰组、刘家沟组等非含煤地层。该区主采煤层6号煤位于太原组的顶部，平均厚度为30m，是在三角洲沉积体系的背景下形成的一巨厚煤层［15］。
按照GB482-1995和MT262-91的采样规范，对准格尔矿区黑岱沟矿6号煤层煤样进行了分层样品的采集。煤层自上而下的编号为ZG6-1，ZG6-2，ZG6-3，ZG6-4-1，ZG6-4-2，ZG6-5和ZG6-6，它们所占的厚度比例分别为:，，，，，和。用电离耦合等离子体质谱(ICP－MS)测定煤中的铅，用仪器中子活化分析(INAA)测定煤中的硒;用带能谱仪的扫描电镜(SEM-EDX)和MPV-III显微镜光度计对矿物中的元素含量和形貌特征进行测定和观察。
二、煤中Pb和Se的含量
表1列出了准格尔矿区主采6号煤层各分层的铅和硒的含量，以及根据各分层所占的厚度比例，计算出的加权均值。从中可以看出，6号主采煤层铅和硒质量分数的加权均值分别为×10－6和×10－6，富集系数分别为和。其中铅和硒在ZG6-3分层中含量最高，质量分数分别为×10－6和×10－6。6号煤层铅和硒的含量远高于华北煤、贵州煤、中国大部分煤和美国大部分煤的算术均值(表1)。铅和硒在准格尔主采煤层中显著富集。
表 1 准格尔矿区 6 号煤层中的铅和硒
注:EF为富集系数。
Swaine认为世界大多数煤中铅的质量分数为2×10－6～80×10－6，硒的质量分数的平均值为×10－6～4×10－6［16］。Finkelman统计的美国7469个煤样品中铅的质量分数算术均值为11×10－6，最高值为1900×10－6，7563个煤样品中硒质量分数算术均值为×10－6，最高值为150×10－6［1］。唐修义和黄文辉提出中国多数煤中煤中铅的质量分数为3×10－6～60×10－6，算术平均值为14×10－6;煤中硒质量分数范围为×10－6～13×10－6，算术均值为2×10－6［10］。代世峰等认为中国华北晚古生代煤中铅的质量分数背景值为×10－6，硒的质量分数背景值为×10－6［3］。Dai等(2005)估算的贵州西部晚二叠世煤中铅的质量分数算术均值为15×10－6，硒的质量分数的算术均值为×10－6［11］。
三、煤中铅和硒的赋存状态与成因
由于铅具有亲硫性，因此，煤中铅大多与煤中的硫化物矿物(方铅矿、硒方铅矿、黄铁矿、白铁矿、黄铜矿)有关，并且已经被很多的微区分析结果所证实。煤中铅和硫化物相关，这一可信度为8［12］。铅亦具有亲氧性，它能以类质同象形式出现在含K，Ca的造岩矿物之中，也可形成氧化物。6次配位的Pb2+离子半径为118～132pm，与Sr2+离子半径(112～127pm)、Ba2+离子半径(134～143pm)及K1+的离子半径(133pm)相近，可相互置换，也可部分置换Ca2+(离子半径为99～106pm)。铅也能够被黏土矿物、有机质等吸附，因此在黏土矿物、有机组分中以及部分碳酸盐矿物中都可以富集铅。
煤中硒的赋存状态非常复杂。Finkelman(1994)指出，硒的赋存形式主要是有机结合态，其次是硫化物结合态和硒化物，其余部分可为可溶态和可交换态硒，同时提出，当前煤中硒的赋存状态的置信度为8(最高为10)［12］。Swaine和Goodarzi(1995)认为，煤和富硒黑色页岩中，硒主要以有机结合态和硫化物结合态存在［17］。Huggins和Huffman(1996)认为，新鲜煤中硒主要以元素硒和有机结合态存在，而煤一旦暴露于空气中，元素硒易即氧化［18］。另外，煤中硒可以被黏土矿物吸附［19－21］。代世峰等(2003)用逐级化学提取实验方法对峰峰矿区煤样进行研究，发现硒的赋存状态主要以硫化物结合态和碳酸盐结合态为主，硅铝化合物结合态占一定比例，其他状态的含量很低［19］。
在扫描电镜和光学显微镜下，发现在准格尔主采6号煤层中有铅的硫化物矿物存在，光学显微镜和扫描电镜下，这些硫化物矿物呈亮白色(图1和图2)，在SEM-EDX下(4000倍)有空腔结构(图3)。
图 1 硒方铅矿充填在植物胞腔中( SEM)
图 2 硒方铅矿充填在植物胞腔中( 反射单偏光)
图 3 硒方铅矿的内部空腔结构( SEM-EDX)
SEM-EDX成分测试结果表明，在硒方铅矿中(PbSeS)，w(Pb)为71%，w(Se)为19%，w(S)为6%，其他杂质元素占4%;在方铅矿中(PbS)，w(Pb)为76%，w(S)为18%，其他杂质元素占6%;在硒铅矿中，w(Pb)为72%，w(Se)为20%，w(S)为5%，其他杂质元素占3%。这3种矿物以ZG6-3中含量最高。它们均亦胞腔充填形式存在(图1和图2)。这3种矿物是该煤层中铅和硒的主要载体。Dai等(2005)认为准格尔煤中的这3种矿物属于热液成因［22］，但作者认为，该煤层中的硫化物矿物(方铅矿、硒铅矿和硒方铅矿)应属于化学沉积成因，主要依据如下:
(1)煤中没有发现脉状黄铁矿或其他热液矿物，含铅矿物均为浑圆形或充填胞腔形。古陆区白云鄂博群富铅(35μg/g)，同时局部有方铅矿脉，含铅矿物发生氧化分解后，铅可以被带入到泥炭沼泽中。
(2)煤的镜质组最大反射率(Ro，max)仅为，表明本矿区难以证明受到高地温或热液作用的影响。在该煤层中亦未发现其他热液成因的矿物和热液证据。
(3)这3种硫化物矿物的赋存状态，即它们充填在植物的胞腔中，可以排除它们属于陆源碎屑成因的可能性。
(4)含铅矿物的元素组成较复杂，存在系列过渡:方铅矿-硒方铅矿-硒铅矿，还有铅、铜、铁的硫化物矿物()。
(5)在所有的含铅矿物中都有相当数量的Al，Si等造岩元素，SEM－EDX测试结果表明，硒方铅矿中w(Al)为，w(Si)为。杂质元素以Al为主、Si次之的特点与煤中基质镜质体伴生元素组成所反映的泥炭沼泽介质是一致的，也可作为方铅矿等含铅矿物化学沉积成因的佐证。
四、结论
(1)鄂尔多斯盆地东缘准格尔矿区主采6号煤层中铅和硒显著富集，质量分数均值分别为×10－6和×10－6，明显高于华北煤、贵州煤、中国煤和美国煤中铅和硒质量分数的算术均值。
(2)6号煤层中的铅和硒主要赋存在于方铅矿、硒铅矿和硒方铅矿中，这3种矿物以植物胞腔充填形式出现，可能属于化学沉积成因。
(3)硒属于分散元素，但在准格尔6号主采煤层中相对富集，是地壳克拉克值的倍，可能是属于新型的伴生矿床类型，其潜在的工业利用价值值得关注。
致谢:感谢中国矿业大学(北京)代世峰博士对硫化物矿物的深入讨论和对本工作的大力支持。
参 考 文 献
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Analysis of anomalous high concentration of lead and selenium and their origin in the main minable coal seam in the Junger coalfield
LI Sheng-sheng1，2，REN De-yi2
( 1. State Administration of Work Safety，Beijing 100713，China;
2. School of Resources and Safety Engineering，China University of Mining ＆ Technology，Beijing 100083，China)
Abstract: The concentration，occurrence，and geological origin of lead and selenium in the main minable coal seam from the Junger coalfield w ere studied using inductively coupled plasma mass spectrometry ( ICP-MS) ，instrumental neutron activation analysis( INAA ) ，scan- ning electron microscope equipped w ith an energy － dispersive X-ray spectrometer ( SEM - EDX) ，and optical microscope. The results show that the average concentrations of Pb and Se are as high as 35. 7μg / g and 8. 2μg / g，respectively，w hich are much higher than those of coals from North China，Guizhou，China，and USA. In addition，their enrichment factors are up to 2. 4 and 68. 1，respectively. Lead and selenium are significantly enriched in the seam. Lead and selenium mainly exist in galena，clausthalite，and selenio － galena w hich occur as cell － filling of coal － forming plants and are of chemical － sedimentary origin.
Key words: coal; lead; selenium; sulfide minerals; Junger coalfield
( 本文由李生盛、任德贻合著，原载《中国矿业大学学报》，2006 年第 35 卷第 5 期)